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“极端光学创新研究团队”在超高灵敏光学微腔传感研究中取得新进展

86] Madugani R,Yang Y,Le V H et al. Ieee Photonic Tech.
L.,2016,28:1134

永利集团 1

在模式分裂传感机制中要求模式分裂大于模式线宽。但其实即使颗粒散射引起的模式分裂小于线宽,传输谱上也可以观察到模式线宽增加。模式展宽机制可以适用于模式分裂不可分辨的情况,主要以颗粒散射导致的模式线宽变化作为检测信号,这个线宽变化程度取决于正反行波模式之间的耦合强度和纳米颗粒侧向散射导致的腔模损耗。由于环境热噪声或者激光频率噪声等只会影响回音壁模式谐振频率,而不会影响模式线宽,因此模式展宽机制对这些噪声具有天然的免疫能力。同时,其不要求模式分裂大于线宽,因此模式展宽机制比无源模式分裂机制一般具有更低的检测极限28]。

研究小组人员采用的微腔为微芯圆环腔,如上图所示。光在旋转对称微腔的内表面发生连续全反射,干涉叠加形成回音壁共振模式,其原理类似于声音在北京天坛回音壁的墙面传播,故而得名。超高品质因子回音壁模式极大地增强了光与待测物质之间的相互作用,因而传感灵敏度得到显著提升,吸引了国际学术界越来越多的关注。北京大学“极端光学创新研究团队”已在光学微腔传感方面取得了一系列高水平的原创成果。他们利用微腔增强的背向散射和微腔拉曼激光均实现了单个纳米颗粒的检测【PNAS
111(41),14657(2014);Advanced Materials
25(39),5616(2013)】,成果入选“2014年度中国高校十大科技进展”。

品质因子可以用来描述微腔中光子被约束的时间,定义为Q= ω W/= ωτ = λ/Δλ
,其中,W是腔内储存的能量,-dW/dt 是单位时间内耗散的能量,ω和λ
分别是模式的共振角频率和共振波长,τ是腔内光场的光子寿命, Δλ
为模式线宽。因此若微腔损耗越小,光子寿命越长,则微腔的品质因子越高,回音壁模式的线宽就越窄。微腔的品质因子主要取决于微腔的本征损耗(辐射损耗Qrad、材料吸收损耗Qmat、散射损耗Qsca)和耦合引入的外部损耗Qcoup,微腔的品质因子则为Q-1=Qrad-1+Qmat-1+Qsca-1+Qcoup-1。

系列研究工作得到了科技部973计划、国家自然科学基金委项目、人工微结构和介观物理国家重点实验室及2011协同创新中心的支持。

87] Chen Y,Zhou Z H,Zou C L et al. Opt. Express,2017,25:16879

永利集团 2

10] Armani D K,Kippenberg T J,Spillane S M et al.
Nature,2003,421:925

超高灵敏传感检测技术在环境监控、重大疾病早期预防和生化安全等方面具有十分重要的意义。然而,当待测颗粒物浓度极低且尺寸进入纳米量级时,检测变得极为困难。日前,北京大学物理学院“极端光学创新研究团队”肖云峰研究员和龚旗煌院士在利用超高品质因子光学微腔增强传感灵敏度的基础上,开发出了一种基于耗散型相互作用的无标记传感技术,并成功实现了纳米尺度单颗粒的实时检测。这项最新研究成果近日在线发表在《物理评论:应用》【Physical
Review Applied
5,
02401(2016)】上,并被同期评述为“朝着实用化光学传感迈进了重要一步”(“This
innovative approach presents a significant step towards practical
optical sensors for use in physics, analytical chemistry, environmental
science, and molecular biology”)。

18] Apalkov V M,Raikh M E. Phys. Rev. B,2004,70:195317

传统的光学微腔传感机制主要基于色散型相互作用,依赖于待测颗粒在腔模电场下的极化率实部。因此,当待测物的极化率实部趋于零时,色散型传感机制失效。为了解决这个问题,创新团队成员创新地提出了基于耗散型相互作用的传感机制,其主要依赖于待测颗粒的极化率虚部,具体表现为微腔模式的线宽变化。实验上,他们以单个金纳米棒(40
nm × 16
nm)作为检测对象来评估传感器性能:当传感器工作在等离激元共振时,金棒极化率实部趋于零,导致色散型传感无法获得有效信号;而耗散型传感机制由于响应其虚部,则以较高信噪比实现了单个纳米颗粒的检测,如下图。基于耗散型相互作用的微腔传感机制不但有利于检测具有吸收性能的纳米颗粒,而且可以进一步结合色散型传感,得到待测颗粒的更多信息,从而扩充了纳米尺度单颗粒检测的维度。

6] Baaske M D,Vollmer F. Nat. Photonics,2016,10:733

片上光学微腔传感示意图

1.2 光学微腔的主要参数

微腔传感的实时信号:模式线宽(a)与模式移动(b),分别为耗散型和色散型相互作用引起的模式变化。台阶信号表示单个纳米颗粒的吸附事件。耗散型相互作用引起的信号强度远大于色散型,且可识别更多的单颗粒吸附事件。

29] Shen B Q,Yu X C,Zhi Y Y et al. Phys. Rev. Appl.,2016,5:024011

58] Teng J,Dumon P,Bogaerts W et al. Opt. Express,2009,17:14627

41]Wiersig J. Phys. Rev. Lett.,2014,112:203901

17] Serpenguzel A,Arnold S,Griffel G. Opt. Lett.,1995,20:654

78] Pang F F,Han X Y,Chu F H et al. Sensor Actuat.
B-Chem.,2007,120:610

60] Nawrocka M S,Liu T,Wang X et al. Appl. Phys.
Lett.,2006,89:071110

31] Bozzola A,Perotto S,De Angelis F. Analyst,2017,142:883

2] Vollmer F,Yang L. Nanophotonics-Berlin,2012,1:267

35] Su J,Goldberg A F G,Stoltz B M. Light:Sci.
Appl.,2016,5:e16001

27] Zhu J G,Ozdemir S K,He L et al. Opt. Express,2011,19:16195

37] Cheema M I,Mehrabani S,Hayat AA et al. Opt.
Express,2012,20:9090

永利集团 3

描述光学微腔的回音壁模式通常有几个特征参数,其中最重要的两个参数分别为品质因子(Quality
factor, Q) 和模式体积(Mode volume,Vm),另外还有自由光谱范围(Free
spectral range,FSR)、线宽(Linewidth)、功率堆积因子(Build-up
factor)和精细度等。在传感领域通常要求微腔具有高品质因子和小模式体积来增加传感器的灵敏度,如果要测量模式光谱的移动和展宽等会比较关注自由光谱范围和精细度。

2.1.3 模式展宽

1 回音壁模式光学微腔传感简介与研究历史现状

永利集团 4

当微腔环境温度T改变时,共振波长的变化量为

由于回音壁模式是基于全内反射形成,微腔内行波波矢大于自由空间波矢,由于动量失配,自由空间的光很难耦合到回音壁模式微腔内,因此通常采用近场耦合方式。常用的近场耦合方式是利用动量匹配的倏逝场进行耦合,可以达到极高的耦合效率,主要的耦合器件如图3
所示,有光纤锥11,12]、棱镜13,14]以及侧边抛磨光纤14—17]等。另外还有研究人员通过微腔散射缺陷或者在微腔表面刻蚀光栅进行耦合,耦合效率不可调,另外微腔表面的缺陷会降低回音壁微腔的品质因子18—21]。

利用回音壁微腔实现应力或者压强的传感原理通常为:应力或者压强变化导致微腔形变或者挤压导致的折射率变化,引起微腔回音壁模式谐振波长的移动。目前应力/压强传感主要基于微球腔83,84]永利集团,和微泡腔85—87]为主。微泡腔由于可调谐性能和具有毛细管通道等优点,近年来经常被用于微流以及应力压强传感领域。从另一个角度看,应力也提供了一种有效的调谐微腔光学模式的途径。例如,2018
年,C. Bekker
等人通过在微腔上设计电极结构,从而可以通过电场调谐微腔的模式,实现了微腔的整个自由光谱范围的调谐88],为可重构光学网络提供了元器件。此外,2018
年S. J. Tang
等人利用应力调谐具有激光增益的有源微泡腔,实现了可调谐的激光出射,并通过远场激发远场收集有效解决了光线锥与微腔耦合不稳定等问题9]。

图4 回音壁微腔基本传感机制

39] Knittel J,Swaim J D,McAuslan D L et al. Sci.
Rep.-Uk,2013,3:2974

3] Zhi YY,Yu X C,Gong Q H et al. Adv. Mater.,2017,29:1604920

56] Huang S H,Jiang X F,Janisch C et al. Proc. Spie.,2017,10081

65] Gu G Q,Chen L J,Fu H Y et al. Chin. Opt. Lett.,2013,11:101401

52] Dantham V R,Holler S,Barbre C et al. Nano Lett.,2013,13:3347

本文首先总结了回音壁模式微腔传感的研究历史与研究现状、回音壁微腔结构、特征参数以及耦合方式。然后介绍了回音壁模式微腔的传感机制以及灵敏度提高的新机制与新方法。最后叙述了微腔传感在单颗粒探测、生物传感、磁场传感、温度传感、化学气体传感、压力/应力传感等方面的应用。微腔传感领域近些年来发展迅速,其灵敏度逐步提高,而真实环境中的生物检测等应用也为微腔传感器的实用性提出了各种挑战与机遇。例如,为了克服真实生物液体环境中微腔耦合不稳定的问题,可以采用微泡腔,为生物检测样品提供微流通道。而为了实现原位检测,可以将微纳回音壁微腔激光器植入生物机体内,就可以直接通过远程激发和远程读取激光信号实现生物体原位信息检测89—93]。随着微纳加工技术的进步,人们有望逐步解决回音壁微腔传感器在真实应用中的各种技术挑战,从而将微腔传感器推向真实的应用。

1 北京大学物理学院)

“耳语回廊”模式(whispering-gallery
mode,WGM)最早发现于声学体系中。在北京天坛和英国伦敦的圣保罗大教堂都有一个结构类似的环形“耳语回廊”。它们有一个共同特征:当两个人贴近墙内壁站立,若一个人在一端对着回廊窃窃私语,即便他们相隔很远,走廊另一端的人也可以清楚地听到,犹如耳边低语,“耳语回廊”以此得名。早在19
世纪,着名科学家Rayleigh
爵士就首次分析了其中的声学原理给出了物理解释。他认为:这是由于声波沿着回廊光滑的墙内壁连续反射来进行传播,传播损耗很小。这种声波模式也因此被命名为“耳语回廊模式”,而在中国我们习惯性叫作“回音壁模式”。由于电磁波在从光密介质向光疏介质传播时会发生全反射现象,因此在如图1具有旋转对称的几何结构中,当光线沿着几何结构边界内壁传播时会发生连续的全反射,光束被约束在环形边界上,从而产生类似的回音壁现象。若光束绕几何结构边界行走一圈的光程满足波长的整数倍时,会产生干涉加强现象即共振现象,其中用来约束光场的环形结构即被称为回音壁模式光学微腔。

82] Gregor M,Pyrlik C,Henze R et al. Appl. Phys.
Lett.,2010,96:231102

其中m为回音壁模式角模式数,dn/dT和分别为腔体材料的热折变系数和热膨胀系数。因此提高腔体材料的热折变系数和热膨胀系数,即可提高温度灵敏度。另外,提高微腔的品质因子同样也可以提高对温度的分辨率。

图2 几种常见的回音壁模式光学微腔微泡腔;微芯圆环腔

72] Li B B,Bulla D,Prakash V et al. APL Photonics,2018,3:120806

30] Xavier J,Vincent S,Meder F et al.
Nanophotonics-Berlin,2018,7:1

68] Xu L H,Jiang X F,Zhao G M et al. Opt. Express,2016,24:20825

70] Forstner S,Prams S,Knittel J et al. Phys. Rev.
Lett.,2012,108:120801

36] Cheema M I,Kirk A G. J. Opt. Soc. Am. B,2015,32:355

7]无线回音壁微腔温度传感系统示意图。探测光从DBR激光器中传输到封装的回音壁微腔中,光电探测器接收经过微腔的传输谱,然后经过信号放大单元与光电处理单元。传感系统可以通过Wi-Fi
单元利用智能手机控制和读出分析;传感器的苹果iOS
手机控制软件;传感系统主板图

32] Li B B,Clements W R,Yu X C et al. P. Natl. Acad. Sci.
USA,2014,111:14657

8] Sumetsky M,Dulashko Y,Windeler R S. Opt. Lett.,2010,35:898

模式移动传感机制的基本原理是回音壁模式的谐振波长会随着环境变化而改变。一般通过监测微腔的传输谱、反射谱或者辐射谱得到回音壁模式谐振频率,微腔传感测试平台一般如图4所示。模式移动是最常用的回音壁模式微腔传感机制。模式移动机制既可以用来检测单分子颗粒大小或者物质的浓度信息,又可以得到微腔环境物理参数的变化,比如温度、湿度、压强或者磁场等信息。

图7 几种典型微腔温度传感器的品质因子Q和温度传感灵敏度

15] Dubreuil N,Knight J C,Leventhal D K et al. Opt.
Lett.,1995,20:813

80] Ksendzov A,Homer M L,Manfreda A M. Electron. Lett.,2004,40:63

由于回音壁模式光学微腔可以将谐振光子长时间限制在微米尺度,光子可以与谐振模式范围内的物质多次相互作用,因此回音壁模式微腔具有极高的传感灵敏度,这使之成为国内外传感领域的前沿研究热点。在2002
年,英国的Frank Vollmer 和美国的Stephen Arnold
研究组第一次发展了回音壁模式微腔传感器,他们通过监测回音壁模式微球腔的谐振波长移动成功探测到水溶液中的蛋白质1]。然后这个领域迅速发展,回音壁模式光学微腔现在已经广泛用于高灵敏度传感和检测单生物分子、磁场、温度以及应力压强等,目前有几篇回音壁微腔传感的英文综述对这个领域进行了总结2—5]。在2016
年,Frank
Vollmer研究小组利用回音壁模式微球腔与金纳米棒的等离激元谐振耦合,通过监测回音壁模式谐振频率移动在水溶液中成功检测到单个原子离子6]。目前传感器也逐渐由实验研究走向实际应用,2018
年美国圣路易斯华盛顿大学的杨兰教授研究组将回音壁微芯圆环腔及其耦合装置、可调谐单模激光器、光电探测器、光电处理单元和Wi-Fi
单元封装芯片集成,做成了具有物联网控制功能的高灵敏度温度传感器并将之成功用于航空测绘领域7]。

常见的回音壁模式光学微腔如图2
所示,包含微球腔、微盘腔和微芯圆环腔等。下面简单介绍这4
种微腔的制备工艺。微球腔主要通过熔融拉制光纤制备而成,借助于二氧化硅的表面张力可以形成品质因子为108的微球腔,制备方法简单。微泡腔也利用相类似的原理,通过熔融毛细管壁同时加大毛细管内部压强,加热区域逐渐膨胀形成微泡腔8,9]。微盘腔则可以通过成熟的半导体光刻与刻蚀工艺进行制备。微芯圆环微腔在微盘腔的基础上,利用二氧化碳激光器照射微盘腔进行回流处理形成微芯圆环腔10]。

4] Kim E,Baaske M D,Vollmer F. Lab Chip,2017,17:1190

7] Xu X Y,ChenWJ,Zhao G M et al. Light-Sci. Appl.,2018,7:62

4 总结与展望

26] Xu Y L,Tang S J,Yu X C et al. Phys. Rev. A,2018,97:063828

此外,低频段磁场的检测在一些特定的应用中,如地磁检测、脑磁检测等方面具有非常重要的应用。为了实现低频段磁场的检测,2016
年,于长秋等人通过将Terfenol-D
圆柱放置于厘米尺寸的氟化钙晶体腔中,实现了在kHz 频段131
pT/Hz1/2的灵敏度74]。2017年,J. Zhu 等人通过PDMS
将毫米尺寸的磁铁包裹于二氧化硅微腔上方,利用磁场对磁铁的力矩在PDMS
中形成应力,从而改变其折射率来调谐光学共振模式,实现了kHz频段880 pT/
Hz1/2的灵敏度75]。

45] Yan L,Xiao Z S,Guo X Q et al. Appl. Phys. Lett.,2009,95:141104

88] Bekker C,Baker C G,Kalra R et al. Opt. Express,2018,26:33649

9] Tang S J,Liu Z H,Qian Y J et al. Adv. Mater.,2018,30:1804556

74] Yu C Q,Janousek J,Sheridan E et al. Phys. Rev.
Appl.,2016,5:044007

63] Li B B,WangQY,XiaoYF et al. Appl. Phys. Lett.,2010,96:251109

永利集团 5

22];模式分裂24];模式展宽28]

从2006 年Nawrocka 等在硅环形微腔中实现了灵敏度为0.11 nm/K
的温度调谐60]以来,有很多利用回音壁微腔实现温度传感的研究工作出现。如上所述,温度传感灵敏度可以从微腔的品质因子以及材料的属性如热膨胀系数和热折变系数上考虑。2009
年,Wu 等人在二氧化硅和聚合物结型微腔中分别实现了灵敏度为52 pm/K 和266
pm/K
的温度传感61]。但是以上工作中硅环形微腔以及聚合物结型微腔的较低的品质因子以及二氧化硅微腔较小的热折变系数和热膨胀系数,都无法实现高灵敏度的温度传感。后来,2009
年C. Dong 等人制备了品质因子为106的PDMS微球腔实现了灵敏度为0.245 nm/K
和探测极限低至2×10-4K的温度传感62]。2010 年B. B. Li
等人通过将PDMS覆盖在超高品质因子的微芯圆环腔上实现了易于芯片集成的灵敏度为0.151
nm/K和探测极限低至1×10-4K的温度传感63]。目前,人们已经将在热光系数较大的材料比如PDMS59,61,63]、紫外固化胶64,65]、铌酸锂66]以及染料掺杂的光刻胶67]和热膨胀系数较大的丝织物材料68]用于微腔温度传感,已经实现了灵敏度最高为1.17
nm/K的微腔温度传感。图7
总结了目前典型的回音壁模式微腔温度传感器的品质因子和灵敏度。特别地,2016
年Goldsmith
研究组将金纳米棒的表面等离激元与高品质回音壁微腔结合做出了具有单颗粒分辨率的热感成像谱仪69]。另外,如图8
所示,在2018
年美国圣路易斯华盛顿大学的杨兰教授研究组将回音壁微芯圆环腔及其耦合装置、可调谐单模激光器、光电探测器、光电处理单元和Wi-Fi
单元封装芯片集成,做成了具有物联网控制功能的高灵敏度温度传感器并将之成功用于航空测绘领域7],将回音壁微腔温度传感器向实际应用推进了一大步。

2 微腔传感机制

其中εm、εp和εc分别代表微腔周围环境、散射体和微腔的介电常数。α
为散射体的极化率, 对纳米尺度球形颗粒α =4πR3/ ,R 为颗粒半径,
Vc和ωc分别为回音壁模式体积和谐振频率, g 为正反行波模式之间的耦合强度。

84] Ioppolo T,Kozhevnikov M I,Stepaniuk V et al. Appl.
Optics,2008,47:3009

23] Arnold S,Khoshsima M,Teraoka I et al. Opt. Lett.,2003,28:272

2.1.1 模式移动

75] Zhu J G,Zhao G M,Savukov I et al. Sci. Rep.-Uk,2017,7:8896

67] Ioppolo T,Manzo M. Appl. Optics,2014,53:5065

59] He L,Xiao Y F,Dong C et al. Appl. Phys. Lett.,2008,93:201102

34] Swaim J D,Knittel J,Bowen W P. Appl. Phys.
Lett.,2013,102:183106

作者:唐水晶1李贝贝2肖云峰1

下面以回音壁模式微腔检测单纳米颗粒为例对传感机制进行解释说明。若单个纳米颗粒进入微腔倏势场区域时(为了简化,这里考虑微球腔),当纳米颗粒的折射率高于微腔周围环境折射率时,回音壁模式有效折射率增加,造成回音壁模式谐振频率发生红移。根据一阶微扰理论,单纳米颗粒导致的模式移动大小δω表示为22,23]

永利集团 6

33] Ozdemir S K,Zhu J G,Yang X et al. P. Natl. Acad. Sci.
USA,2014,111:E3836

25] Mazzei A,Goetzinger S,Menezes L D et al. Phys. Rev.
Lett.,2007,99:173203

摘要回音壁模式光学微腔具有很高的品质因子和较小的模式体积,能极大地增强腔内光场与物质相互作用,已经成为超高灵敏光学传感的优异平台,也是国际学术前沿之一。文章简介了回音壁微腔传感研究现状与热点、微腔传感平台及传感机制原理;着重列举了微腔传感的部分典型应用,例如纳米尺度单个颗粒检测、温度传感、磁场传感、化学气体传感以及压力/应力等物理量传感等;最后对光学微腔传感的研究进行了展望。

76] Passaro V M N,Dell'Olio F,De Leonardis F.
Sensors-Basel,2007,7:2741

回音壁模式一般为行波模式,由于回音壁微腔具有旋转对称性,可以天然支持一对正反传播的回音壁模式,分别为顺时针(clockwise,CW)和逆时针(counterclockwise,CCW)模式。通常两者之间无耦合,这两种模式具有相同的谐振频率和场分布。当纳米颗粒或者生物分子进入回音壁模式倏势场区域时,不仅会通过侧向散射将部分光场能量耗散到自由空间中,也会通过背向散射引起CW模式和CCW模式之间的耦合。此时CW模式和CCW模式简并解除,并且同时会形成两个新的本征模式。这两个新的本征模式是由CW模式与CCW模式叠加而形成的驻波模式,即对称模式(散射体处于驻波波腹处)与反对称模式(散射体处于驻波波节处)。对于反对称模式,由于颗粒处于波节处,此处电场强度几乎为0,模式场强几乎不受散射体影响,因此反对称模式相比引入散射体之前的行波模式,谐振频率与线宽均不变。而对于对称模式,由于散射体的存在增大了模式的有效折射率并且引入了额外耗散,因此共振波长红移同时模式线宽被展宽。由原来一个模式分裂成对称模式与反对称模式的现象叫做模式分裂,两者之间的频率差2,
3,25]为

2 中国科学院物理研究所)

49] Yu X C,Zhi YY,Tang S J et al. Light-Sci. Appl.,2018,7:18003

44] Matsko A B,Savchenkov A A,Ilchenko V S et al. Opt.
Commun.,2004,233:107

回音壁模式光学微腔进行温度传感的基本原理是:当微腔所处环境温度改变时,由于微腔材料本身的热折变或者热膨胀效应,分别导致材料折射率和微腔尺寸的改变,二者均会改变共振模式的谐振波长。如之前所提到的,在模式移动传感机制中,谐振波长很容易受到热效应的影响,包括微腔所处环境的温度起伏以及探测光对微腔的加热效应,二者均会导致共振模式谐振波长的移动,在信号中引入热噪声。在抑制热噪声上,我们常用的微腔材料主要是二氧化硅和硅材料,它们具有正的热膨胀系数与热折变系数,He等人通过在二氧化硅微芯圆环腔表面涂覆上一层热折变系数为负的PDMS材料,通过设计PDMS层厚度完全抑制了微腔的热折变噪声57—59]。从另一方面考虑,我们可以利用回音壁模式微腔的温度敏感特性来实现高灵敏度的温度传感。

永利集团 7

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